La llegada de los Agustinos a la ciudad de Valencia se materializa en torno al año 1258, pero no será hasta el año 1307 cuando levanten su convento. Fue erigido extramuros de la ciudad en el terreno denominado Pobla En-Mercer por donación hecha por el Rey D. Jaime I de Aragón al Fraile Agustino Fray Francisco de Salelles, junto al conocido como Camino de San Vicente que llevaba al Convento de la Roqueta. La fundación corrió a cargo de fray Francisco Salelles (fallecido en 1310) (frater Franciscus de Salelles). Su sepulcro en piedra se encontraba en el monasterio, hasta que, en 1835 al ser desamortizado, pasó a propiedad del Museo del Carmen (antecesor del Museo de Bellas Artes de Valencia). Con la construcción en 1356 de la nueva muralla cristiana el antiguo convento quedó intramuros de la ciudad pegado a la muralla y muy cercano de la Puerta de San Vicente.
Llama la atención en el plano del padre Tosca, fechado en 1704, que junto al convento se levantaba una cruz. Según se dice, esta cruz fue levantada como recuerdo que en aquel lugar se encontraba el cementerio parroquial de la iglesia de San Andrés que fue eliminado en 1640 al abrirse la nueva plaza.
Después del paso de los franceses durante la Guerra de la Independencia, el convento quedó prácticamente arruinado. El convento había sido convertido en cuartel militar y todas las obras de arte que no pudieron ser salvadas antes de la toma de la ciudad desaparecieron, incluida la biblioteca que albergaba más de 120.000 volúmenes de la que no quedaron ni los estantes. En 1815 los Agustinos pudieron volver al monasterio una vez abandonado por los franceses pero a partir de ese momento el convento no pudo reponerse de las pérdidas sufridas.
El 6 de agosto de 1835 el convento sería abandonado por los religiosos como consecuencia del decreto de desamortización de Mendizábal. La iglesia continuaría cumpliendo exclusivamente función de parroquia a petición de los vecinos. Esta se volvería a reabrir el 1 de noviembre de 1836.
El convento disponía de un claustro gótico situado en el lugar que ahora ocupan los jardines junto a la iglesia. En 1622 (siglo XVII) Juan Jerónimo de Ranyaga (Joan Geroni de Ranyaga) construye un nuevo claustro de dos pisos y un segundo piso en el viejo gótico. Ambos claustros quedaban separados por un cuerpo en cuya planta baja se encontraba el refectorio y en la parte superior la biblioteca. Por descripciones sabemos que eran grandes y que el claustro moderno era aún mayor que el gótico, pues disponía de 28 arcadas, tenía las paredes chapadas con azulejos y en las columnas se disponían imágenes de santos y eclesiásticos. El primer piso se disponía con columnas de orden dórico, mientras que el segundo piso lo hacía mediante columnas jónicas. El viejo claustro gótico lo formaban arcos apuntados y se cubría con bóvedas de crucería. Disponía de dieciséis arcadas por banda lo que nos puede dar idea de su tamaño y establecer comparación con el nuevo. Hoy en día, lo único que queda de los claustros es el muro medianero que unía la iglesia y el claustro viejo.
Después de la desamortización de Mendizábal, el destino del monasterio fue muy azaroso. En 1835 los monjes tuvieron que abandonar el monasterio y en 1836 la iglesia cumplía funciones de parroquial. En 1838 el coronel Manuel Montesinos Molina (1793-1862), a cargo de los presos de las Torres de Quart, solicita a las autoridades civiles la propiedad del convento para albergar a los presos que se encontraban en las torres ya que estas no reunían las condiciones higiénicas y de seguridad necesarias. Le fue concedido el permiso para trasladarlos y el convento de San Agustín se convirtió en prisión y correccional. La primera medida que tomó Manuel Montesinos fue derribar la capilla de la Virgen de Gracia que ocupaba parte del claustro gótico y que molestaba para las nuevas funciones de prisión.El convento albergó la prisión hasta 1893, año en que fue abandonado por los últimos presos. Ya en 1841 los primeros presos lo habían abandonado con destino al nuevo correccional de San Miguel de los Reyes. El motivo de dicho abandono fue las constantes quejas de los vecinos que no querían un correccional en el centro de la ciudad cerca de sus casas. Se decidió que con la venta de los terrenos del convento se sufragaría la construcción de una nueva cárcel (La Cárcel Modelo). El convento fue demolido finalmente en 1904 y con el importe de la venta no se pagó la construcción de la nueva cárcel. Sobre los terrenos que ocupaba el convento, en 1925 se instaló el primer Mercado de Abastos que dispuso Valencia, En 1948 se desmontaron las cubiertas del mercado y en 1954 se empezó a construir lo que fue hasta hace unos años la sede de Hacienda. Esto dejó un pequeño espacio para el jardín de San Agustín, pero sin relación alguna con el Convento de San Agustín. El jardín contiene una escultura homenaje al pintor Marçal de Sax, que fue colocada el 14 de julio de 1969 y es obra del artista de Villar del Arzobispo Rafael Pérez Contel.
Del conjunto monástico que fue el Convento de San Agustín solo permanece en pie la iglesia, conocida como de San Agustín y cumpliendo funciones de parroquia, del convento y de la cárcel solo queda el recuerdo.En 1902 se trasladó a esta iglesia la antigua parroquia de Santa Catalina Mártir, llamándose desde entonces de Santa Catalina Mártir y San Agustín, aunque lo que es el convento fue demolido en 1904, quedando solo en pie la actual iglesia que es conocida simplemente como San Agustín.
En 1936 el templo fue destruido durante la Guerra Civil y a partir de 1945 es reconstruido conservando el nombre de Iglesia de San Agustín. Las obras de restauración corrieron a cargo del arquitecto mayor del Ayuntamiento de Valencia Javier Goerlich Lleó. Entre las intervenciones de este arquitecto cabe resaltar la apertura de una nueva portada que nunca tuvo recayente a la calle Játiva y la modificación de la torre campanario que ahora dispone, ambos elementos un tanto extraños a las características originales del templo. Sobre la portada se colocó un rosetón neo-gótico y en su tímpano una excelente talla de la Virgen María con el Niño con una leyenda en el nimbo de la virgen que dice: “Mater Divinae Gratiae” (Madre de la Divina Gracia).
El campanario por referencias que disponemos sabemos que estaba situado en el lado contrario a donde se encuentra en estos momentos, que era de planta cuadrada y el mismo estaba almenado. Fue realizado por Juan Bautista Pérez Castiel. También fue obra de Pérez Castiel la Sala Capitular hoy desaparecida. En 1912 el arquitecto Luis Ferreres Soler (1852-1926) levanta un nuevo campanario, en estilo ecléctico con reminiscencias góticas en su actual emplazamiento, que es el que se conserva actualmente, aunque reformado y modificado como hemos comentado bien entrado el siglo XX por Javier Goerlich.El 27 de agosto de 2019 la iglesia estrenó cuatro campanas para sustituir las perdidas el 21 de julio de 1936 durante el saqueo que sufrió la iglesia al principio de la Guerra Civil, tras realizar una colecta entre los feligreses entre los que se recolectaron unos 50.000 euros. Las cuatro nuevas campanas han sido forjadas en bronce en Italia: Santa Catalina pesa unos 100 kilos, San Agustín, unos 120; San José, 250; y Nuestra Señora de Gracia, 350
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